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論文

Determination of alkali and alkaline earth elements in radioactive waste generated from reprocessing plant by liquid electrode plasma optical emission spectrometry

山本 昌彦; Do, V. K.; 田口 茂郎; 久野 剛彦; 高村 禅*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(1), p.433 - 444, 2021/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)

Na, K, Ca, Sr, Baの簡便、かつ実用的で信頼性の高い測定法として、液体電極プラズマ発光分光分析法を利用した方法を開発した。各元素について定量に利用可能な輝線、共存元素からの分光干渉、測定セルの損傷を考慮した測定条件について調査し、実試料を用いた添加回収試験を実施して検証を行った。その結果、本法でNa, K, Ca, Sr, Baをマトリックスの影響を受けずに測定可能であり、数種類の放射性廃棄物に適用した結果は、コンピュータによる計算値、誘導結合プラズマ発光分光分析法による測定値と10%以内で良好な一致を示した。

論文

大強度陽子加速器のための標的上のプロファイルモニタの開発

明午 伸一郎; 武井 早憲; 松田 洋樹; 百合 庸介*; 湯山 貴裕*

Proceedings of 16th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.515 - 519, 2019/07

J-PARCセンターで進めている核変換実験施設では、標的に入射する大強度陽子ビームの形状を測定するために、発光型のプロファイルモニタの開発を行っている。このため、量子科学技術研究開発機構の高崎量子応用研究所のTIARA施設において、アルミナ発光型のプロファイルモニタの試験をArビーム(エネルギ150MeV)を用いて行った。アルミナ発光体は、加速器施設における実際の使用状況を考慮し、溶射によりアルミからなる母材に塗布し、密着性を有していることを試験により確認した。耐放射線性型のファイバイメージスコープを用いてビーム形状を測定したところ、明瞭な形状が得られることが確認された。さらに、発光体のビームに起因する発光強度の劣化をスペクトロメータを用いて測定した。その結果、700nmより長波長領域では2.5時間程度の照射時間で20%程度の発光強度の劣化が観測された。一方、700nmより短波長領域では著しい劣化が無いことが確認されたため、測定に用いる波長領域の選択により劣化の影響を緩和できることがわかった。

論文

A New measuring method for elemental ratio and Vickers hardness of metal-oxide-boride materials based on Laser-Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS)

阿部 雄太; 大高 雅彦; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; 中桐 俊男

Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 7 Pages, 2019/05

制御材に炭化ホウ素(B$$_{4}$$C)を用いている原子炉(福島第一原子力発電所等)では、酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が生成されているため、金属,酸化物及びホウ化物を判別しながら燃料デブリを取り出すのが効率的である。本報告は、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いた元素分析を用いて、金属,酸化物及びホウ化物を判別し、硬度計測方法への適用性を評価した。BWRの炉心溶融・移行挙動を解明するためのプラズマ加熱試験体(CMMR試験体)を用いた。測定は、EPMAによる試験体表面の元素マッピング情報および半定量情報を基に測定箇所を選定した後に、LIBS計測結果とビッカース硬度を比較した。その結果、Zrの結合状態に由来するLIBS蛍光発光強度の変化が確認され、材料硬度評価手法への応用が示唆された。

論文

Profile monitor on target for spallation neutron source

明午 伸一郎; 松田 洋樹; 武井 早憲

Proceedings of 6th International Beam Instrumentation Conference (IBIC 2017) (Internet), p.373 - 376, 2018/03

J-PARCセンターの核破砕中性子源(JSNS)やJ-PARCセンターで進めている核変換実験施設では、標的に入射する大強度陽子ビームの形状を測定するために、発光型のプロファイルモニタの開発を行っている。このため、量子科学技術研究開発機構の高崎量子応用研究所のTIARA施設において、アルミナ発光型のプロファイルモニタの試験をArビーム(エネルギ150MeV)を用いて行った。実際の使用が予定される耐放射線性型のファイバイメージスコープを用いてビーム形状を測定したところ、明瞭な形状が得られることが確認された。さらに、発光体のビームに起因する発光量の劣化をスペクトロメータを用いて測定した。その結果、700nmより長波長領域では2.5時間程度の照射時間で20%程度の発効劣化が観測された。一方、700nmより短波長領域では著しい劣化が無いことが確認されたため、測定する波長を選択することにより劣化の影響を防げることがわかった。本発表ではまた、JSNSで用いているプロファイルモニタの現状について報告を行う。

論文

Degradation behavior of surface-mounted LED by $$gamma$$ irradiation

武内 伴照; 大塚 紀彰; 上原 聡明; 熊原 肇*; 土谷 邦彦

QST-M-2; QST Takasaki Annual Report 2015, P. 80, 2017/03

水中でも伝送可能かつ耐放射線性をもつ可視光無線伝送システムの構築を目指して、発光素子の候補である発光ダイオード(LED)の$$gamma$$線照射効果の評価を行った。照射劣化を評価するため、電流電圧特性及び全光束を測定した。その結果、照射後に、LEDは全光束が減少するとともに樹脂レンズ部が着色したが、電流電圧特性はほとんど変化は無かった。結果から、両素子の特性劣化の主因は半導体部分の劣化ではなく、樹脂の着色によるものであることが示唆された。一方、砲弾型よりも表面実装型LEDのほうが、照射量に対する全光束の減少速度が小さかったことから、開発中の無線伝送システムの発光素子に適することが分かった。

論文

SEMでの軟X線発光分光による化学状態分析

寺内 正己*; 今園 孝志; 小池 雅人

表面科学, 36(4), p.184 - 188, 2015/04

バルク試料の状態分析を目的とし、汎用走査型電子顕微鏡(SEM)への回折格子を用いた軟X線発光分光装置(SXES)の導入を行った。この分光装置は、透過型電子顕微鏡(TEM)での軟X線分光において実績のある、不等間隔溝回折格子を用いた斜入射平面結像型分光光学系を有している。マグネシウムのL発光(50eV)において、透過型電子顕微鏡での高分解能電子エネルギー損失分光法のエネルギー分解能に匹敵する0.13eVが得られる。バルク試料からのMg-L, Si-L, B-K, Ti-L発光の測定において、固体のバンド構造の特徴を示すスペクトル測定に成功した。

論文

イオン励起発光顕微イメージング分光と大気マイクロPIXEを組み合わせたシステムによる大気中微粒子の分析

加田 渉*; 横山 彰人; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 神谷 富裕

放射線と産業, (136), p.40 - 45, 2014/06

イオンビーム照射により、試料から発生する可視光領域の発光(イオン誘起発光、Ion Luminescence: IL)を分光分析する測定装置に、両面凸レンズの顕微集光レンズを開発して付加することで、ILに対する感度が従来よりも3桁程度向上した。この分光技術を既存の大気マイクロPIXE(Particle Induced X-ray Emission)分析技術と組み合わせることにより、化学組成と元素組成を高感度に測定可能なILの顕微イメージング分光(Ion Luminescence Microscopic Imaging and Spectroscopy: ILUMIS)システムを開発した。本システムを用いて、大気中から採取した直径数$$mu$$mのエアロゾル粒子を個別に測定した結果、10分程度で粒子の元素組成と化合物の二次元イメージングの取得に成功した。今後は、大気中を長期間浮遊して越境汚染の伝播媒体となっているエアロゾルの固着・伝播メカニズムを解き明かす重要な情報が得られると考えられる。

論文

Spectroscopic study of reaction mechanism of laser-ablated silicon ions and neutrals with benzene molecules

佐伯 盛久; 大場 弘則; 横山 淳

Journal of Physics; Conference Series, 59, p.732 - 735, 2007/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Optics)

ネオン・ベンゼン蒸気中でシリコンのレーザーアブレーションを行い、アブレーションにより生成するシリコン原子・イオンとネオン原子及びベンゼン分子との反応を空間・時間分解した発光分光法により調べた。その結果、シリコン+ネオン系では、ネオン原子はシリコンイオンからの電子-電子エネルギー移動または並進-電子エネルギー移動により、入射エネルギー(1.17eV)よりもはるかに高いエネルギー準位(18-19eV)まで励起されることがわかった。一方、シリコン+ベンゼン系では、ベンゼン分子はシリコン原子・イオンとの反応によりC2ラジカル及びCHラジカルまで分解されることがわかった。

論文

Effect of thermal annealing on the photoluminescence from $$beta$$-FeSi$$_2$$ films on Si substrate

山口 憲司; 志村 憲一郎; 鵜殿 治彦*; 笹瀬 雅人*; 山本 博之; 社本 真一; 北條 喜一

Thin Solid Films, 508(1-2), p.367 - 370, 2006/06

 被引用回数:12 パーセンタイル:49.71(Materials Science, Multidisciplinary)

成膜後の加熱処理が$$beta$$-FeSi$$_2$$薄膜からの発光(PL)特性に与える影響をより詳細に調べるために、作製した薄膜試料をさまざまなアニール条件で処理した。試料の作製はイオンビームスパッタ蒸着(IBSD)法もしくは分子線エピタキシー(MBE)法によった。いずれの製法でも、蒸着速度は0.5nm min$$^{-1}$$とほぼ同程度で、膜厚は50-100nmであった。また、PL測定は1100-1700nmの波長範囲で行った。測定の結果、最も強いPL強度を示すのは、IBSD法で作製した試料を1153Kにて$$>$$10$$^{-4}$$Pa程度の真空中でアニールした場合であることがわかった。この場合、測定温度150K以下では、温度が増加してもPL強度はさほど減少しない。しかし、150K以上になると、温度の増加とともに急激に減少するとともに、ピーク位置も低エネルギー側へシフトすることがわかった。一方、超高真空(10$$^{-7}$$Pa)下でアニールをした場合、アニールによりPL強度は著しく減少した。さらに、透過型電子顕微鏡による断面組織観察によって、高温での真空アニールによりシリサイド膜は数10nm程度の粒状となり、周囲をSiにより取り囲まれてしまうこともわかった。MBE法により成膜した鉄シリサイド膜についてもPL特性を調べたが、概して強度は弱く、また、アニールによる強度の増加もごくわずかであった。

論文

Characterization of photoluminescence of $$beta$$-FeSi$$_2$$ thin film fabricated on Si and SIMOX substrate by IBSD method

志村 憲一郎; 山口 憲司; 笹瀬 雅人*; 山本 博之; 社本 真一; 北條 喜一

Vacuum, 80(7), p.719 - 722, 2006/05

 被引用回数:9 パーセンタイル:34.33(Materials Science, Multidisciplinary)

イオンビームスパッタ蒸着(IBSD)法により作製した$$beta$$-FeSi$$_2$$薄膜の発光特性に及ぼす、$$beta$$-FeSi$$_2$$の構造や表面組成の影響を調べた。本手法により、あらかじめNe$$^+$$イオンによりスパッタ洗浄したSi(100)表面上にFeを蒸着させることにより、973Kにて高配向性の$$beta$$-FeSi$$_2$$薄膜を作製した。用いた基板はSi(100)単結晶基板、及び、酸化物絶縁層上に100nm程度のSi(100)層を有するSIMOXと称する基板である。発光測定は、6-300Kの温度範囲で行った。いずれの基板上の$$beta$$-FeSi$$_2$$も6-50Kで0.83eV付近に鮮明な発光ピークを有し、その強度もほぼ同程度であった。しかし、Si(100)基板上に作製した$$beta$$-FeSi$$_2$$薄膜は、1153K,真空中($$>$$10$$^{-6}$$Torr)でのアニールにより発光強度が劇的に増加したのに対し、SIMOX上で成膜した薄膜の発光強度は、アニールにより逆に減少した。いずれの薄膜もアニールにより大きくその構造が大きく変貌することが透過型電子顕微鏡による断面組織観察により明らかになった。さらに、X線光電子分光法による組成分析によると、SIMOX基板の場合にはシリサイド層直下の酸化物層から酸素が侵入することもわかった。こうした構造上、組成上の変化が観測された発光特性の変化と深く関係していると思われる。

論文

Curium(III) species and the coordination states in concentrated LiCl-aqueous solutions studied by time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy

有阪 真; 木村 貴海; 永石 隆二; 吉田 善行

Journal of Alloys and Compounds, 408-412, p.1307 - 1311, 2006/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:42.74(Chemistry, Physical)

時間分解レーザー誘起発光分光法を適用し、高濃度塩化リチウム(LiCl)水溶液中の3価キュリウムの化学種と配位状態を調べた。3価キュリウムの発光寿命及び発光スペクトルから、その第1配位圏中の水分子数(${it N}$$$_{H2O}$$)と化学種の分布をそれぞれ決定した。さらに、化学種の分布に基づき、第1配位圏中の塩化物イオン数(${it N}$$$_{Cl}$$)を算出し、配位数(${it N}$$$_{H2O}$$+${it N}$$$_{Cl}$$)を評価した。LiCl濃度が6M以下の領域では、3価キュリウムの第1配位圏は水分子のみによって占められており、配位数は一定であることを明らかにした。6M以上の領域では、3価キュリウムが塩化物イオンと内圏錯体を生成していることを明らかにし、特に、10M以上の領域では、トリクロロ錯体及びテトラクロロ錯体が生成していることを見いだした。また、その配位数は6Mから10Mの領域では一定であったが、10M以上の領域ではLiCl濃度の増加に伴い減少することを見いだした。高濃度LiCl水溶液中におけるこのような配位数の減少はランタノイドでは見いだされておらず、アクチノイド特有の現象と考えられる。

論文

Photoluminescence of $$beta$$-FeSi$$_2$$ thin film prepared by ion beam sputter deposition method

志村 憲一郎; 山口 憲司; 山本 博之; 笹瀬 雅人*; 社本 真一; 北條 喜一

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 242(1-2), p.673 - 675, 2006/01

 被引用回数:6 パーセンタイル:43.85(Instruments & Instrumentation)

イオンビームスパッタ蒸着(IBSD)法により作製した$$beta$$-FeSi$$_2$$薄膜の発光特性を調べ、本手法による$$beta$$-FeSi$$_2$$としては初めて、100K以下の温度にて0.77及び0.83eV付近に発光ピークを観測した。さらに1153Kで24時間以上アニールすることにより、ピーク位置は0.81eVへとシフトするものの、6Kでの発光強度は1桁以上増加した。アニール前の発光スペクトルは100K以上で消光してしまったのに対し、アニール後は、室温付近まで発光を観測することができた。

論文

Laser ablation of silicon in neon gas; Study of excitation mechanism of neon neutrals by ablated silicon ions

佐伯 盛久; 平田 紘一*; 作花 哲夫*; 大場 弘則; 横山 淳

Journal of Applied Physics, 98(4), p.044912_1 - 044912_6, 2005/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:13.7(Physics, Applied)

Nd:YAGレーザーの基本波を用いてネオンガス中でシリコンのレーザーアブレーションを行い、アブレーション生成物であるシリコンイオンによるネオンの励起過程を分光学的手法により調べた。その結果、ネオンは入力エネルギーの数十倍のエネルギー準位まで励起されており、その励起過程は早い成分($$<$$100ns)と遅い成分($$<$$300ns)に分類できることがわかった。さらに、早い成分は特定の励起状態においてのみ観測された。シリコンイオンとネオンで発光の時間変化を比較した結果、早い成分はシリコンイオンとネオンの電子状態間での共鳴的なエネルギー移動過程によるものであり、遅い成分はシリコンイオンの衝突エネルギーによりネオンが励起される過程であることが明らかになった。

論文

Electronic structure of carbon nitride thin films studied by X-ray spectroscopy techniques

Hellgren, N.*; Guo, J.*; Luo, Y.*; S${aa}$the, C.*; 安居院 あかね; Kashtanov, S.*; Nordgren, J.*; ${AA}$gren, H.*; Sundgren, J.-E.*

Thin Solid Films, 471(1-2), p.19 - 34, 2005/01

 被引用回数:133 パーセンタイル:96.57(Materials Science, Multidisciplinary)

窒化炭素は近年ハードディスクや記録ヘッドなどの材料として着目されている。本研究ではマグネトスパッタ法によって作成した窒化炭素薄膜の電子構造を、軟X線光電子分光,X線吸収分光法,発光分光法によって測定した。これにより、薄膜作成時の温度などの条件で窒素-炭素の結合や、そのマイクロストラクチャーが変化することがわかった。

論文

標準的な固体炭素化合物の軟X線発光・吸収スペクトル

村松 康司; Gullikson, E. M.*; Perera, R. C. C.*

X線分析の進歩,35, p.125 - 136, 2004/00

炭素材料の軟X線発光・吸収分光測定において、標準試料となり得る代表的な固体炭素化合物(高配向性熱分解グラファイト(HOPG),カーボンナノチューブ,ダイヤモンド,カーボンブラック,フラーレン(C$$_{60}$$, C$$_{70}$$),ポリエチレン,${it p}$-テルフェニル,アントラセン)の放射光励起CKX線発光・吸収スペクトルを同一条件下で測定した。また、結晶構造の異方性を反映するHOPGの出射・入射角依存スペクトルを測定し、角度依存性測定における留意点を示した。さらに、DV-X$$alpha$$分子軌道計算法によって算出した電子状態密度と軟X線スペクトルを比較し、これら炭素化合物の軟X線スペクトル解析におけるDV-X$$alpha$$分子軌道計算法の有効性を示した。

論文

Improvement of luminescence capability of Tb$$^{3+}$$-related emission by Al$$_{x}$$Ga$$_{1-x}$$N

中西 康夫*; 若原 昭浩*; 岡田 浩*; 吉田 明*; 大島 武; 伊藤 久義

Physica Status Solidi (B), 240(2), p.372 - 375, 2003/11

 被引用回数:19 パーセンタイル:65.58(Physics, Condensed Matter)

窒化物半導体の光通信用素子への応用を目的に、TbドープAl$$_{x}$$Ga$$_{1-x}$$Nの発光特性を調べた。これまで、TbドープGaNでは4f-4f遷移による500nm$$sim$$600nmの波長を持つ発光特性が低温で出現すること,室温では熱消滅により発光が急激に減少することを明らかにしているが、素子応用にはより高温での発光特性が望まれる。本研究では、Al組成比を変化させることでバンドギャップを変化させ、熱消滅の要因となるErのトラップレベルからの電子の漏れを防ぐことを狙った。試料はサファイア基板上に有機金属気相成長法により作製した。Tbドープにはイオン注入(200keV, 1$$times$$10$$^{15}$$/cm$$^{2}$$)を用いた。注入後、結晶性の回復のため10%アンモニア含有窒素中で1000から1150$$^{circ}$$Cの熱処理を行った。フォトルミネッセンスにより発光特性を調べた結果、14Kの低温においてx=0.1ではx=0に比べ5倍強度が強いことが明らかとなった。発光強度の温度依存性を調べたところ、x=0の試料では7.8meVの活性化エネルギーで発光が消滅するが、xの増加とともに活性化エネルギーが上昇し、x=0.1では70meVとなり、Alの混晶効果により高温でも安定な発光が得られることが見いだされた。

論文

Effects of Al composition on luminescence properties of europium implanted Al$$_{x}$$Ga$$_{1-x}$$N(0$$<$$x$$<$$1)

中西 康夫*; 若原 昭浩*; 岡田 浩*; 吉田 明*; 大島 武; 伊藤 久義; 柴田 智彦*; 田中 光浩*

Physica Status Solidi, 0(7), p.2623 - 2626, 2003/07

これまで、Euを窒化物半導体へドープすることで発光特性が発現することを明らかにしているが、さらなる発光強度の増加を狙い、EuドープしたAl$$_{x}$$Ga$$_{1-x}$$N(0$$<$$x$$<$$1)の発光特性とAl組成の関係を調べた。Al組成の異なるAl$$_{x}$$Ga$$_{1-x}$$Nは有機金属気相成長法により作製し、イオン注入によりEu(200keV)を導入した。注入後、結晶性回復のため、試料は窒素中で1000から1600$$^{circ}$$Cの熱処理を行った。発光特性はフォトルミネッセンス(PL)及びカソードルミネッセンス(CL)により調べた。その結果、Al組成によらず全ての試料でEuの4f電子間遷移に起因する発光(621nm)が観測された。Al組成比と発光の関係を調べたところ、x=0.5付近に発光強度の最大値があることが明らかとなった。これはAl混晶により結晶場が歪み、発光強度が増加するためと解釈できる。

論文

Angle-resolved soft X-ray emission and absorption spectroscopy of hexagonal boron nitride

村松 康司; 兼吉 高宏*; Gullikson, E. M.*; Perera, R. C. C.*

Spectrochimica Acta, Part A, 59(9), p.1951 - 1957, 2003/07

ホウ素材料の状態分析に必要な分光データを取得するため、六方晶窒化ホウ素の軟X線発光・吸収スペクトルを測定し、そのスペクトル形状を分子軌道法を用いて解析した。その結果、六方晶窒化ホウ素のBK/NK X線発光・吸収スペクトルでは明瞭な出射・入射角依存性が観測され、この角度依存性はホウ素及び窒素原子の$$pi$$軌道と$$sigma$$軌道の配向を考慮した電子状態密度スペクトルにより再現できた。また,NK X線発光スペクトルの角度依存性から、窒化ホウ素の層構造の乱れを定量的に評価できることを見いだした。

論文

画像解析型エミッタンスモニタの開発

千葉 敦也; 石井 保行; 田島 訓

第15回タンデム加速器及びその周辺技術の研究会報告集, p.74 - 76, 2003/03

本研究では静電加速器に搭載されるイオン源のエミッタンスを簡単に短時間で測定できる装置の開発を目指す。一般的なエミッタンスの測定では、スリットを用いてピンホール状の孔を作り、この孔をビームに対して縦断するようにわずかずつ機械的に移動させ、スリット後方に配置した検出器により、この孔の位置とビームの発散角度を測定する。この方法ではスリットの細かな移動が必要とされ測定に時間がかかる。発生ビームは絶えず微妙に変化しているため正確なエミッタンスは得にくい。そこで図に示すように今回開発する装置では、多連スリット通過後のビームを発光体に入射し、縞状に発光した像をCCDカメラで画像化したものをパーソナルコンピュータ(PC)上に取り込み、この画像を数値解析することでエミッタンスを見積もる。取り込む画像に像を加えることで発散角の制度を増すことも可能である。この方法の場合、一般的な装置のようなスリットを移動させながらの測定を必要とせず、x軸及びy軸の各一組の多連スリット像でエミッタンスを評価するので、短時間にデータ(画像)を収集でき、ビーム電流の時間的変動を考慮する必要がない。

論文

低温域におけるポジトロニウム形成; 浅く捕まった電子の役割

平出 哲也

放射線化学, (75), p.46 - 51, 2003/03

1980年代から低温でいろいろな物質中でポジトロニウム形成の増加現象が見られてきたが、その後、長い間、誤った解釈がされてきた。1998年、新しい機構でこの現象を説明し、予言される現象を実験により確かめてきた。このポジトロニウム形成機構を現在まで行ってきた実験結果をもとに説明し、また、この機構をもとにポジトロニウム形成の放射線化学的実験手法としての可能性についても述べ、解説する。

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